沉积物与盐度对典型抗生素的斑马鱼生物有效性影响研究

目前,由于抗生素有着较大的消费量、在环境各相态中被普遍检出,对动植物和人类有潜在的生态风险,因此抗生素在环境中的残留问题已经引起了世界范围内学者们的广泛关注。进入到生物体内的抗生素仅仅有一部分被新陈代谢掉,高达80-90%的抗生素通过尿液和粪便以原型或化合物形式排入到水生生态环境之中。大量报道称抗生素有着较高的环境迁移能力,磺胺甲恶唑(SMX)和罗红霉素(RTM)在水体、土壤、沉积物和动植物等多种相态被大量检出,如果这些抗生素进入食物链或食物网体系,通过生物放大作用,这些抗生素将在高营养级生物体内达到很高的浓度,进而危害到生态系统的稳定甚至人类健康。一般来说,水生生态系统中的沉积物会作为一个重要的媒介来吸附聚集相对更为憎水性的有机污染物。水生生物一般通过鱼鳃、皮肤和内部消化系统来蓄积污染物。一定程度上,污染物对水生生物的生物蓄积性可能被生态系统的其他物质影响,例如悬浮性颗粒物、沉积物和胶体。除此以外,抗生素的联合暴露也会影响其生物有效性。研究表明,抗生素对鱼有着一定的毒性作用,而此方面的研究报告较少。抗生素对水生生物的毒性的关键评估指标之一是它们的生物有效性,生物有效性广泛用于对有毒化学品的环境风险的其中一项检测评估。斑马鱼具有许多优点例如个体较小、容易繁殖等,因此,它已经被广泛的用作模式生物做研究。本研究使用斑马鱼作为模式生物,旨在确定SMX、RTM以及它们的联合暴露在实验室控制系统中的迁移转化以及生物有效性。具体来说,本研究调查了实验室控制系统中抗生素在水,沉积物和斑马鱼各个相态之间的分布;抗生素对斑马鱼的生物有效性;以及沉积物粒度、盐度和联合暴露对抗生素生物有效性的影响。取得主要研究成果如下:(1)本文以沉积物粒径和盐度为研究重点,以斑马鱼为模式生物,在实验室控制系统中确定其对SMX的生物有效性和生物累积性的影响。SMX浓度在水中逐渐减少,而在沉积物和斑马鱼逐渐增加,表明SMX可被沉积物吸附以及在斑马鱼体内生物累积。沉积物的存在及其与水的相互作用降低了 SMX在斑马鱼中的生物有效性。具有较多有机碳含量的较小粒径的沉淀物更多的吸附SMX,因此可以更多的降低生物有效性。由于SMX的盐析作用,水中的盐度增加,沉积物对SMX的吸附能力增加,导致SMX对斑马鱼的生物有效性降低。系统平衡时,SMX在不同相态的分布说明水体是SMX的主要储存场所(92.3%),其次是沉积相(2.5%),最少的是斑马鱼(0.05%)。(2)使用超高效液相色谱仪-串联质谱(UHPLC-MS/MS)分析单一和复合控制系统(水、水-沉积物、水-斑马鱼、水-沉积物-斑马鱼)中的各相态中的RTM,以期量化各相态中RTM的迁移、分布。随着暴露时间延长,水体中RTM浓度不断减少,沉积物和斑马鱼体内RTM不断蓄积。沉积物的存在会减少RTM在斑马鱼中的生物有效性。在高盐度环境下,沉积物拥有更大的吸附效率,符合盐析效应,导致RTM的生物有效性及斑马鱼富集能力下降。水-沉积物-斑马鱼系统平衡时,沉积物为RTM的主要富集场所,可积累42.0%的RTM。同时,水体和斑马鱼中分别有48.7%和0.16%的RTM。(3)本文研究了 SMX与RTM联合暴露对斑马鱼的生物有效性的影响。研究发现系统中存在RTM时,由于竞争吸附,沉积物中SMX减少;斑马鱼体内SMX受联合暴露影响明显,SMX含量增加。系统中存在SMX时,沉积物和斑马鱼中RTM受联合暴露的影响不大。当系统内沉积物与斑马鱼共存,联合暴露条件下,水体中SMX与RTM的浓度的下降趋势大于仅有沉积物或仅有斑马鱼的系统。水中DOC的含量在水,水-斑马鱼,水-沉积物,水-沉积物-斑马鱼系统逐渐增加,表现为系统内相态越多,水体中DOC含量增加越多。本文还发现水体中抗生素浓度与DOC的关系呈现负相关性,这些结果为研究抗生素的环境行为和生态毒理提供了参考。

磺胺甲恶唑(SMX); 罗红霉素(RTM); 沉积物; 盐度; 斑马鱼; 生物有效性;

周俊良;

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