抗生素在中国东南沿海沉积物中的分布初探

抗生素被广泛应用作为人类和动物疾病的预防和治疗,也会被作为动物饲养添加剂。由于近些年随着抗生素的滥用现象日益严重,不仅可能会诱导产生水环境中的耐药细菌,也会加速抗生素抗性基因在环境中以及生物体内的传播和扩散。抗生素和抗性基因同时被提出应该被作为"新型污染物"受到水环境研究领域更多重视。在中国,抗生素的滥用情况是十分严重的,因此有必要针对我国水环境沉积物进行抗生素及其抗性研究。本论文分别选取中国沿海13个鲈鱼养殖渔塘和黄浦江吴淞口,通过样品萃取和UPLC-MS/MS联用技术,分别对其表层沉积物和深层沉积物中四环素类和磺胺类抗生素共计11种抗生素进行分析研究,结果表明:在渔塘水环境中,磺胺类药物在水中的平均浓度比在沉积物中的高;四环素类是中国沿海渔塘沉积物的主要污染物,其贡献率为68%至99%。四环素类化合物四环素(TC)、土霉素(OTC)、强力金霉素(DXC)和金霉素(CTC)在渔塘表层沉积物中的平均浓度分别达到6.45,7.40,9.34ng/g和0.42ng/g。磺胺类化合物磺胺嘧啶(SD)、磺胺吡啶(SP)、磺胺甲噁唑(SMX)、磺胺噻唑(ST)、磺胺二甲嘧啶(SM)、磺胺甲基嘧啶(SMT)以及磺胺喹恶啉(SQ)在渔塘表层沉积物中检测到的最大值依次为0.40ng/g,0.22ng/g,0.35ng/g,0.08ng/g,0.09 ng/g,0.08 ng/g 和 0.13 ng/g。吴淞口水样中磺胺类药物的检测浓度范围为1.48~79.44ng/L;四环素类的检测浓度在n.d.~0.31 ng/L之间。抗生素药物在吴淞口沉积物垂直方向上的分布规律为:11种目标抗生素的总浓度范围为1.26-69.49 ng/g。其中,磺胺吡啶(SP)是吴淞口沉积物中最主要的磺胺类污染物,表层最高浓度为4.07 ng/g;磺胺类的磺胺嘧啶(SD)和磺胺甲基嘧啶(SM)在20cm以及磺胺二甲嘧啶(SMT)在40 cm的峰值浓度1.15,0.14和1.06 ng/g均显著高该化合物在其他深层沉积物的浓度(P<0.05);磺胺噻唑(ST)和磺胺喹恶啉(SQ)在深层的浓度均显著小于表层污染浓度(P<0.05),表层平均浓度分别为0.23ng/g和0.44ng/g;磺胺甲恶唑(SMX)的浓度在垂直方向上无显著变化。四环素类中的土霉素(OTC)在30 cm处以及100 cm处的浓度5.20 ng/g和6.39 ng/g均显著高于该化合物的其他深层浓度(P<0.05);金霉素(CTC)在30cm检测到最高深层浓度25.33 ng/g(P<0.01);四环素(TC)和强力霉素(DXC)在深层沉积物中的含量非常低且垂直方向上无明显变化趋势。对吴淞口沉积物柱状样中的目标抗生素浓度与环境因子进行了相关性分析,发现沉积物的平均粒径与4种目标抗生素含量呈现极显著相关(P<0.01),与2种目标抗生素含量呈显著相关(P<0.05);其次是含水率分别与SMX含量极显著相关(P<0.01)以及与另外2个目标抗生素含量呈现显著相关(P<0.05);总有机碳含量(TOC)只与SD含量呈现显著相关(P<0.05),而pH值和氧化还原电位(Eh)值与目标抗生素含量则不存在显著相关性。利用荧光定量PCR方法对沉积物中的9种抗性基因进行定量后发现:在渔塘表层沉积物样品中目标抗生素抗性基因的相对表达量(16SrDNA)由高到低排列为:sull2>sul1>tetW>tetQ>tetM>sul3>tetA>tetE>tetB;tetA和tetB基因未被检出;磺胺类药物耐药基因是渔塘表层沉积物中抗性基因的主要类型;sul2的相对表达量最高,是本研究中渔塘沉积物中最主要的目标抗生素抗性基因。在吴淞口沉积物垂直方向上目标抗生素抗性基因以检出率由高到低排列为:sul2>tetW=sul1>teM>tetQ>tetO =tetA = tetB = sul3]et0,tetA,tetB 和sul3基因未被检出;sul2基因在吴淞口垂直方向上的相对表达量是磺胺类抗性基因最高的,相对定量值最高的四环素类抗性基因是tetW;只有sul1,sul2和tetW在表层和深层均有分布。

抗生素; 抗性基因; 沉积物; 黄浦江流域; 沿海渔场;

周俊良;

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